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近年來，二維磁性材料由于其豐富的晶體結構和獨特的物理性質，在基礎研究和潛在應用領域受到了研究者的廣泛關注。二維磁性材料的發現不僅為探索奇異的物理現象提供了理想的平臺，也為下一代自旋電子器件的研發提供了堅實的基礎。然而，目前二維磁性材料的種類相當有限，且大多具有較差的環境穩定性、較低的尺度和厚度可控性，制備過程也相對復雜，這些都極大地限制了它們在下一代自旋電子器件開發中的研發與應用。因此，探索穩定性更好的新型二維磁性材料及簡便且可控的合成方法，對于該領域的進一步研究與開發具有重要的意義與價值。

日前，北京理工大學物理學院姚裕貴教授課題組周家東教授與南洋理工大學劉政教授，南方科技大學林君浩教授及哈爾濱工業大學李興冀教授合作在新型二維磁性材料方面取得重要進展。相關成果以 “Phase engineering of Cr₅Te₈ with colossal anomalous Hall effect”于 4月25日發表于國際頂尖學術期刊《Nature Electronics》。

圖1. 非層狀二維磁性Cr₅Te₈的相控合成與基礎表征

Cr₅Te₈相結構的可調性源于其三方相和單斜相形成能的差異。三方Cr₅Te₈屬于 P-3m1 空間群，而單斜Cr₅Te₈屬于 C2/m 空間群（圖1a-b）。因此，CVD過程中的生長溫度對于實現相變至關重要。在較高溫度下，三方Cr₅Te₈將成為主要相，而降低溫度則有更利于單斜相的形成。此外，考慮到三方相中Te濃度略高于單斜相(61.5-62.0 at. % Te vs 59.6-61.5 at. % Te)，較高的溫度也有利于Te前驅體的蒸發，確保足夠量的Te反應并進入到Cr-Te基體中，從而獲得三方相Cr₅Te₈納米片。從光學和原子力顯微鏡圖像可以看出，具有不同相結構的Cr₅Te₈納米片由于不同的晶格對稱性也展現出了不同的形貌特征，三方相多為六邊形，單斜相則多為平行四邊形(圖1c-f)。XPS和RMCD等表征結果初步確認了納米片的組分與磁性。三方和單斜Cr₅Te₈納米片在低溫下都展現出矩形磁滯回線，清楚地表明了其具有垂直磁各向異性的鐵磁性。此外，在同等厚度下，單斜相展現出更大的矯頑力和居里溫度，表明Cr₅Te₈晶體中的強相依賴性磁序（圖1h-i）。

圖2. 三方相與單斜相Cr₅Te₈納米片的STEM表征

三方Cr₅Te₈和單斜Cr₅Te₈的晶體結構，相當于以CrTe₂為骨架，在其層間引入1/4的Cr原子而形成的。不同之處在于，在三方相中相鄰兩個插層中的Cr分布完全一致，而單斜相中相鄰兩個插層中的Cr是交替排布的，后者在錯排的同時會產生結構畸變，誘發三方相轉變為單斜相（如圖1a-b）。圖2b和f顯示不同相結構的成分分布均勻，且二者成分差別不大。為區分出兩種相結構，研究團隊采用選區電子衍射以及高分辨HAADF-STEM成像的方法進行了深入的研究。由于兩種相結構中插層Cr分布的差異，在電子衍射中會產生不同的超點陣，根據衍射圖像可以明確區分出具有三重對稱的三方相Cr₅Te₈以及兩重對稱的單斜相Cr₅Te₈（圖2a和e）。更進一步地， 高分辨HAADF-STEM成像清晰地給出了兩種相結構在原子尺度上的襯度差異。不同方向的原子襯度分布（圖2d和h）與結構模型中插層Cr原子的位置以及對應的QSTEM模擬結果完全吻合，從而證實了CVD方法可以實現Cr₅Te₈相結構的調控。

圖3. 二維Cr₅Te₈磁輸運測量

為了確認和分析二維Cr₅Te₈的鐵磁性，研究團隊選取不同晶相和不同厚度的材料制備了霍爾器件。厚度為6 nm的三方相與單斜相Cr₅Te₈縱向電阻在降溫過程中表現出明顯的相變過程，電阻-溫度曲線的一階導數的峰值位置表明三方相與單斜相Cr₅Te₈樣品的居里溫度分別為125 K和150 K（圖3b）。在居里溫度以下，三方相與單斜相Cr₅Te₈在外磁場作用下霍爾電阻發生跳變，并呈現出明顯的滯洄現象，再次證明了二維Cr₅Te₈面外的自發磁化和鐵磁長程有序（圖3c和d）。通過分析矯頑場隨溫度的變化關系，再次確認了不同晶相和不同厚度Cr₅Te₈的居里轉變溫度（圖3e和f）。

圖4. 二維Cr₅Te₈的反常霍爾效應

通過反常霍爾測試結果，研究團隊進一步提取出了二維Cr₅Te₈的反常霍爾角，其中三方相的二維Cr₅Te₈霍爾角為2.7%，單斜相的為5%，高于傳統鐵磁材料，且遠大于塊體Cr₅Te₈的反常霍爾角（圖4a）。通過標度關系分析二維Cr₅Te₈反常霍爾效應的產生機制，發現不同厚度和不同晶相Cr₅Te₈樣品的反常霍爾電導都正比于其縱向電導的平方，表明反常霍爾效應產生機制中起主要貢獻的是斜散射機制和本征機制（圖4b），其中斜散射機制貢獻的指數因子相比傳統鐵磁材料鐵和鎳提高了兩個數量級。較高的斜散射指數因子以及反常霍爾電導與縱向電導之間二次方的標度關系使得二維Cr₅Te₈在合理的縱向電導范圍內更容易實現較大的反常霍爾電導，比如當縱向電導率為2× 10⁵ Ω^?1 cm^?1時，二維Cr₅Te₈就可以實現45度的反常霍爾角，而傳統鐵磁材料則需要大于10⁸ Ω^?1 cm^?1的電導率才可獲得相同的反常霍爾角（圖4c）。

圖5. 三方和單斜Cr₅Te₈電子結構和磁序的差別

最后，研究團隊基于第一性原理方法研究了Cr₅Te₈材料體系的基態電子結構和磁序。三方和單斜Cr₅Te₈同為Stoner鐵磁金屬體系，Stoner參數分別為1.01和1.14，單斜相具有更強的Stoner鐵磁耦合特征。通過分析磁各向異性可知，兩種結構易磁化方向均為面外方向。依賴于CrTe正八面體的結構畸變，單斜Cr₅Te₈表現出明顯的非共線磁性特征（圖5d-e）。該工作獲得了具有巨反常霍爾角的二維磁性材料Cr₅Te₈，有望推動二維極限下量子反常霍爾效應的實現，對于新一代霍爾器件，尤其是量子反常霍爾器件尤為重要。

該工作得到了國家自然科學基金，海外高層次人才與北京理工大學校創新基金等相關項目的支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41928-022-00754-6