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近日，北理工材料學院陳人杰課題組提出了一種基于原位冷粘合方法制備功能性混合導電層改善氧化物固態(tài)電解質(zhì)界面的新策略。相關成果以“Constructing a Uniform and Stable Mixed Conductive Layer to Stabilize the Solid-State Electrolyte/Li Interface by Cold Bonding at Mild Condition”為題，發(fā)表于著名期刊Advanced Materials。材料學院碩士研究生陳怡為該論文的第一作者，陳人杰教授和錢驥研究員為論文的通訊作者。

固態(tài)鋰金屬電池被認為是最有前途的下一代電池。具體而言，石榴石型電解質(zhì)（LLZ）因其出色的離子電導率（室溫下~10^-4 S cm^-1）以及與鋰金屬的良好穩(wěn)定性而引人注目。然而，由于LLZ與鋰不親和，LLZ表面的Li潤濕性較差，導致LLZ/Li界面的固體接觸差，界面電阻高。此外，在循環(huán)過程中易發(fā)生LLZ與鋰金屬之間的副反應引起LLZ結(jié)構(gòu)損傷以及鋰穿透LLZ引起電池短路。這些問題降低了LLZ的性能，限制了LLZ的應用。

鑒于此，北京理工大學陳人杰教授，錢驥研究員等人通過使用原位冷粘合方法在常溫下制備了由Li₃N和Li-In合金組成的混合導電層（RT-MCL）用于改善LLZ/Li界面。該混合導電層對鋰金屬穩(wěn)定，可以有效保護鋰金屬表面，抑制鋰金屬的破碎；同時，其具有的高Li⁺擴散系數(shù)可以誘導鋰金屬的均勻沉積，使MCL能夠承受較大的體積變化。因此，該混合導電層能有效抑制界面副反應，保護LLZ的晶體結(jié)構(gòu)，同時有效促進鋰金屬的均勻鋰沉積，抑制鋰枝晶的生長。

更重要的是，原位冷粘合策略可以在室溫下實現(xiàn)LLZ與Li的緊密粘合，避免了文獻中常用的在高溫下利用熔融金屬鋰反應形成MCL（HT-MCL）的方法來提升LLZ/Li界面。與熔融Li的使用相比，在室溫下使用固體Li能夠有效消除高溫下處理金屬鋰可能發(fā)生的安全問題，提高樣品制備的可操作性，降低能耗，有利于保持LLZ的界面穩(wěn)定性和結(jié)構(gòu)完整性，突出了該技術在LLZ/Li界面合理設計和優(yōu)化方面的巨大潛力。

基于RT-MCL-LLZ的鋰對稱電池的極限電流密度高達1.8 mA cm^-2，并且電池在0.5 mA cm^-2的電流密度下表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能（循環(huán)時間超過2000小時）和較小的極化電壓。Li/RT-MCL-LLZ/LiFePO₄全電池在室溫下0.2C（1C = 170 mAh g^-1）循環(huán)100次后仍保持高可逆容量（> 160 mAh g^-1）。這些優(yōu)異的電化學性能表明，冷粘合法構(gòu)建的RT-MCL在優(yōu)化LLZ電解質(zhì)與鋰金屬負極之間的界面方面具有顯著的效果。

總而言之，本文報告了一種新的冷粘合策略，能簡單而有效構(gòu)筑混合導電層作為LLZ/Li界面。這種新方法基于預沉積InN層和鋰金屬在室溫下的原位轉(zhuǎn)化反應，在形成MCL上相比熱粘合策略具有巨大的優(yōu)勢。所得到的RT-MCL能促進鋰金屬的均勻鋰沉積，抑制鋰枝晶的生長，同時也能有效抑制界面副反應，保護LLZ的晶體結(jié)構(gòu)，為多功能化固態(tài)電解質(zhì)/鋰金屬界面的研究發(fā)展提供了新的思路，也為固態(tài)電解質(zhì)界面修飾改性開拓了新的方法策略。

文獻信息：Yi Chen, Ji Qian*, Xin Hu, Yitian Ma, Yu Li, Tianyang Xue, Tianyang Yu, Li Li, Feng Wu, Renjie Chen*. Constructing uniform and stable mixed conductive layer to stabilize the solid-state electrolyte/Li interface by cold bonding at mild conditions (2023).

全文鏈接： https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202212096

附作者簡介：

錢驥，材料學院特別研究員，博導。入選第八屆中科協(xié)青年人才托舉工程，2022年度山東省優(yōu)秀青年科學基金項目(海外)，和2018年“博士后國際交流計劃”派出項目，作為負責人承擔國家自然科學基金青年項目，山東省重點研發(fā)項目子課題，并作為技術骨干參與國家973計劃、國家重點研發(fā)計劃、北京市科委重大科技項目、國家自然科學基金、美國能源部項目等；獲得第一屆全國博士后創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)大賽總決賽海外(境外)賽銅獎。共參與發(fā)表學術論文60余篇，總被引用超過3300次，H因子33（Google Scholar），其中以第一作者或通訊作者發(fā)表SCI論文18篇，包括Nature Nanotechnology, Advanced Materials, Science Advances, Materials Today, Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials, ACS Nano, Nano Energy, Energy Storage Materials等；授權(quán)發(fā)明專利6項，含美國專利1項。

陳人杰，材料學院教授、博導，國家部委能源專業(yè)組委員、中國材料研究學會理事（能源轉(zhuǎn)換與存儲材料分會秘書長）、中國固態(tài)離子學會理事、國際電化學能源科學院（IAOEES）理事、中國化工學會化工新材料專業(yè)委員會委員、中國電池工業(yè)協(xié)會全國電池行業(yè)專家。主要從事多電子高比能二次電池新體系及關鍵材料、新型離子液體及功能復合電解質(zhì)材料、特種電源用新型薄膜材料與結(jié)構(gòu)器件、綠色二次電池資源化再生等方面的教學和科研工作。主持承擔了國家自然科學基金項目、國家重點研發(fā)計劃項目、“863”計劃項目、中央在京高校重大成果轉(zhuǎn)化項目、北京市科技計劃項目等課題。在Chemical Reviews、Chemical Society Reviews、National Science Reviews、Advanced Materials、Nature Communications、Angewandte Chemie-International Edition、Advanced Functional Materials、Energy Storage Materials等期刊發(fā)表SCI論文300余篇；申請發(fā)明專利118項，獲授權(quán)50項；獲批軟件著作權(quán)12項，出版學術專著2部。獲得國家技術發(fā)明二等獎1項、部級科學技術一等獎5項。入選教育部長江學者特聘教授、北京高等學校卓越青年科學家、中國工程前沿杰出青年學者、英國皇家化學學會會士、科睿唯安 “全球高被引科學家”。