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日前，北京理工大學物理學院王秩偉研究員、姚裕貴教授團隊在籠目結構 (Kagome structure) 超導體CsV₃Sb₅材料中取得系列進展。籠目結構材料一直是凝聚態物理領域的研究熱點，由于特殊的結構特性導致電子被局域在蜂窩狀六邊形內，這類材料通常會形成平帶（flat band）、鞍點（saddle point）、以及具有線性色散關系的狄拉克點（Dirac point），并由此表現出量子自旋液體、電荷密度波、自旋密度波以及非常規超導電性等奇特量子態。近期發現的 A V₃Sb₅ ( A ="K," Rb, Cs) Kagome結構超導體家族由于同時具有拓撲非平庸狄拉克能帶、電荷密度波(CDW)、超導電性(SC)以及反常Hall效應(AHE)等量子現象，迅速在凝聚態物理領域引起廣泛的關注和研究。

圖1 CsV₃Sb₅樣品的電學和磁學性質

圖2 CsV₃Sb₅中觀察到的兩種調制結構和手性電荷序

圖3 1×4調制結構形成的疇壁

高質量單晶樣品的獲得是開展相關實驗研究的前提，李永愷博士生在王秩偉研究員指導下，經過一系列晶體生長參數調控和優化后，得到了高質量的CsV₃Sb₅單晶樣品，單晶衍射峰的半高寬只有0.07°。電輸運和磁性測試表明該材料在91K附近存在CDW相變，在3K附近發生超導轉變，同時還觀察到明顯的反常霍爾信號，如圖1所示。進一步與普林斯頓大學M. Z. Hasan團隊等人合作，通過低溫STM測量發現手性電荷序現象，并觀察到了2×2和1×4兩種調制結構，如圖2所示。其中2×2電荷調制結構跟該體系中的CDW緊密相關，而且由電荷序打開的能隙的振幅表現出實空間調制特性，具有2×2的手性特征，這反應了手性電荷序的電子性質。而1×4調制結構形成不同的疇壁，疇壁之間存在120°的固定夾角，如圖3所示。該工作發表在PRB上 [Phys. Rev. B 104, 075148 (2021)]，并被選為編輯推薦文章。

CsV₃Sb₅材料中CDW的驅動機制及其與超導電性的關系一直是大家關注的焦點，為了研究體系的CDW驅動機制和超導電性，研究團隊跟南京大學聞海虎教授課題組展開合作，首先利用紅外光譜對CsV₃Sb₅中的CDW進行了深入研究。發現在 T _CDW = 91 K以上，該材料低頻的光電導表現出明顯的Drude響應，與該材料的金屬性相符。在 T _CDW以下觀察到典型的電荷密度波的光學特征。進一步通過對所有溫度的光電導譜進行Drude-Lorentz擬合，如圖4所示。發現CDW能隙在M點的鞍點處打開，而Γ點附近的電子帶和K點附近的Dirac帶均不受影響。該結果表明，M點處的鞍點通過波矢Q的嵌套可能是CsV₃Sb₅中電荷密度波的驅動機制。該工作以Letter的形式發表在PRB上[Phys. Rev. B 104, L041101 (2021)]，并被選為編輯推薦文章。隨后，他們對CsV₃Sb₅在c方向的電阻率進行測量（如圖5所示），電流沿著c方向并始終垂直于磁場，磁場平行于ab面并在面內旋轉。可以看出不同磁場條件下的電阻率隨角度的變化曲線存在明顯的二重對稱性，破壞了晶體結構的面內六重（或三重）對稱性。在外加磁場小于2.4 T（對應超導態）和大于2.4 T（對應正常態），電阻率極小值對應的磁場方向相互垂直，說明超導態和正常態二重對稱性相互垂直。進一步研究了這兩種二重對稱性隨溫度的變化關系，結果如圖6所示。可以看到，低磁場下超導態對應的電阻二重對稱性在超導轉變溫度附近迅速消失，而高磁場下正常態測量到的二重對稱性隨著溫度升高減弱，并在CDW轉變溫度附近消失，這些結果大大豐富了人們對這一籠目結構超導材料及其物性的認識。相關結果發表在NC上[ Nat. Commun. 12, 6727 (2021)]。

圖4 光電導譜的擬合，計算得到的能帶結構圖，實驗與理論的光電導譜對比，以及擬合得到的各種參數的溫度依賴

圖5 c軸電阻率隨磁場方位角的變化

圖6 c軸電阻率的二重對稱性隨溫度的變化關系

Kagome結構材料中通常會形成平帶、鞍點以及具有線性色散關系的狄拉克點，為了對該體系材料的能帶結構進行全面而深入的研究，研究團隊與日本東北大學的T. Sato課題組一起，利用角分辨光電子能譜(ARPES)研究了CsV₃Sb₅材料的電子能帶結構及其調控。

圖7 CsV₃Sb₅的能帶結構和多重Dirac點

圖8 費米面附近沿MK方向的能帶結構

首先在CsV₃Sb₅母相材料中觀察到了鞍點和狄拉克點，如圖7所示。進一步，當體系溫度降至CDW轉變溫度以下時，觀察到CDW能隙，而且該能隙有很強的費米面和動量依賴特性，如圖8所示。相關結果以Letter的形式發表在PRB上[Phys. Rev. B 104, L161112 (2021)]。更進一步，通過在CsV3Sb5材料表面進行原位Cs原子沉積，首次實現了體系的電子摻雜，并由此操控體系的CDW及能帶。Cs沉積對該材料的電子摻雜具有軌道選擇性，其特征是Sb 5 p _z和V 3 d _xz/yz能帶的電子填充顯著增加，而V 3 d _xy/x2?y2能帶則相對穩定。通過研究M點周圍CDW能隙隨溫度的變化關系，發現Cs修飾可以完全抑制CDW，同時使鞍點保持在費米能級，如圖9所示。該結果表明，多軌道效應對CDW的產生起著至關重要的作用，同時由于CDW和超導之間的競爭，這為未來在 A V₃Sb₅體系中操縱CDW和超導電性提供了可能。相關結果發表在PRX上[Phys. Rev. X 12, 011001 (2022)]。

圖9 表面未經處理和經過Cs處理的CsV₃Sb₅樣品的電子能帶結構

上述工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、北京市自然科學基金、北京理工大學青年教師學術啟動計劃等相關項目的支持。

相關文章鏈接：

https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.104.075148

https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.104.L041101

https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.104.L161112

https://www.nature.com/articles/s41467-021-27084-z

https://journals.aps.org/prx/abstract/10.1103/PhysRevX.12.011001