北理工物理學院在解決模型預測的不確定性問題上取得重要進展
發布日期：2016-05-11 供稿：物理學院
編輯：物理學院 周格羽 閱讀次數：
最近，北理工物理學院量子功能材料設計與應用實驗室的郭偉副研究員與美國特拉華大學催化能源創新中心的Vlachos教授、Sutton博士以及馬薩諸塞大學數學與統計系的Katsoulakis教授合作，共同發展了一套通過考慮參數的關聯效應來解決模型預測的不確定性問題的方法。該結果發表在2月22號在線出版的Nature子刊《自然化學》上（Nature Chemistry8, 331-337,2016).
通過依賴于參數的數學模型來對目標函數進行預測和優化，是科學或工程眾多領域普遍采用的一種方法，比如交通、天氣預報、材料科學、化工、生物科技等等。目標函數經常依賴于一個參數空間，并且這種依賴關系往往沒有明確的數學表達式。目前，雖然各種模型在解釋現象、擬合數據等方面非常成功，但真正對復雜問題具有預測能力的模型卻受到諸多因素的困擾，比如模型中參數的選取，以及參數本身存在的誤差和不確定性。再者，在實際問題中各種參數往往是相互關聯的，研究參數的不確定性如何以及在多大程度上影響我們感興趣的量，是一個艱巨的科學任務。
郭偉副研究員與美國的合作伙伴共同努力，通過乙醇和水蒸氣在Pt/Al2O3表面的重整化產氫的動力學模擬，定量分析了模型中參數的不確定性和參數之間的關聯效應如何影響模型預測的準確度。他們通過第一性原理計算，考慮了10多種目前主流的交換關聯泛函，從而確定了乙醇和乙氧基生成焓的不確定性，以及在不同交換關聯泛函下這種不確定性的關聯效應。接著，通過動力學模擬和全局靈敏度分析，他們發現盡管模型中有很多的參數，但由于參數之間的關聯效應，只有少數幾個最終對產氫速率產生決定性的影響。因此，可以通過更高精度的實驗或計算方法來改善這些少數關鍵參數的準確度，從而提高材料設計的可靠性和效率。在這個具體的例子中，他們還揭示了模型計算比實驗測定的產氫速率低的原因是，在(111)表面模擬得到的表觀活化能比真實值高，這就意味著比起常見的(111)低指數晶面，其它活性位和反應路徑扮演著更重要的角色。
這些方法可用于檢驗模型預測的可靠性和敏感性，并通過與多尺度計算方法相結合來提高模型的預測能力，為跨越材料研究中實驗體系復雜性與理論模型簡化性之間的鴻溝邁出關鍵的一步。
附：網頁鏈接http://www.nature.com/nchem/journal/v8/n4/full/nchem.2454.html
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